Ethanol dehydrogenation on the Ni-and Rh-doped Au(111) surface

2017-12-22
Dernek, Ozan
Toffoli, Hande
Alkollerin büyük bir kısmı ortamda bulunan oksijen ile girdikleri yanma tepkimelerini neticesinde CO2 ve H2O moleküllerine dönüsürler. Bu tür yanma tepkimeleri ester, keton, karboksilik asit ve aldehitler gibi endüstriyel anlamda önemli ara ürünlerin olustugu birkaç adımdan olusur. Olusan bu kimyasallar yiyecek, ilaç, polimer ve kaplama endüstrileri gibi genis bir yelpazede kullanılmaktadırlar. Bu sebepten ötürü, etkili düsük maliyetli ve çevre dostu sentetik yöntemler ile bu kimyasallara ulasmak ekonomik anlamda büyük bir önem arz etmektedir. Bu kimyasalları elde etmek adına uygulanan yöntemlerin seçici oksidasyon özelliği göstermesi tepkimenin ara adımlar esnasında kesilmesine ve olusan ara ürünleri kayboladan elde etmemize olanak saglamaktadır. Tepkimenin yarıda kesilmesi ile elde edilecek ara ürünler çevresel faktörler ve kullanılan katalizöre göre farklılıklar gösterir. Son dönemlerde yapılandeneysel çalısmalarda, oksijenle islenmis Au nano parçacık ve yüzeylerinin seçici oksidasyon tepkimelerini katalize ettigi belirtilmistir. Bununla beraber, kullanılmakta olan oksijen ile isleme yöntemleri oldukça zahmetli ve pahalıdır. Çalısmamızın amacı düsük oranda Ni ve Rh katkılı Au(111) yüzeyleri tasarlayarak ethanol molekülünün seçici oksidasyon reaksiyonunu katalize edecek bir yüzey tasarlamaktır. Yüzey hesaplamalarına geçmeden önce Au yıgınsal yapıları farklı oranlarda Ni ve Rh katkılanarak olusan alasımın bag uzunlugu, manyetizasyonu vb. gibi özellikleri incelenmistir. Bu aşamada elde edilen bilgiler dogrultusunda yapılan yüzey çalısmalarında malzemenin katalitik özellikleri yük analizi ve d-bandı tanımlayıcıları yardımı ile ifade edilmistir. Reaksiyon yolu ve geçiş hali hesaplamalarında AuNi yüzey üzerinde ethanol molekülünün ilk yanma adımı olan etoksit molekülüne dönüsmesi için gerekli aktivasyon enerjisi 1.1 eV, aynı reaksiyonun AuRh yüzeyi üzerinde gerçeklesmesi için gerekli aktivasyon enerjisi0.83 eV olarak bulunmustur. Hesaplamalarımızda teorik hesaplama yöntemleri içerisinde en basarılı yöntemlerden birisi olan yük yogunlugu fonksiyoneli kullanılmıstır. Bununla beraber, reaksiyon yolu ve geçis hali hesaplamaları için Tırmanan Görüntü (CI) Dürtmeli Elastik Band (NEB) metodu kullanılmıstır.
Citation Formats
O. Dernek and H. Toffoli, “Ethanol dehydrogenation on the Ni-and Rh-doped Au(111) surface,” presented at the 23. Yoğun Madde Fiziği, 22 Aralık2017, Ankara, Türkiye, 2017, Accessed: 00, 2021. [Online]. Available: http://www.physics.metu.edu.tr/ymf23/Poster_Ozetleri.pdf.