Doğal gazdan tek kademeli proses ile petrokimya ürünlerinin elde edilmesi

Bu çalışmanın amacı metanı elan ve etilene nispeten düşük sıcaklıklarda aktif ve seçici bir şekilde dönüştürebilecek etkili katalizörler bulmaktır. Deneyler beş değişik grup katalizör kullanılarak yapılmıştır. Bunlar; saf oksitler, imprègne edilmiş oksitler, spineller, perovskitler ve süper iletken tipi maddelerdir. Katalizör test deneyleri iki gruba ayrılarak incelenebilir : a)En aktif ve seçici katalizörün bulunabilmesi için yapılan ön eleme testleri ve; b)En seçici katalizör bulunduktan sonra yapılan detaylı kinetik deneyler. Katalitik aktiviteyi bulmak için yapılan eleme test çalışmaları 1023 K de yapılmış olup, niobiyum pentoksit ($Nb_2O_5$) yüzde 15 dönüşüm ve yüzde 80'den fazla $C_{2+}$ seçiciliği göstererek en aktif ve seçici katalizör olarak bulunmuştur. $Nb_2O_5$ daha sonra % 5 ağırlık oranında dysprosium oksit ile imprègne edilmiştir ve 1023 K'dc. 18.2 kPa metan kısmi basıncında ve değişik oksijen kısmi basınçlarında test edilmiştir. % 5 ağırlık oranındaki Dy/$Nb_2O_5$ katalizörü dönüşümü % 20'ye ve seçiciliği ise % 90 dan fazla değerlere çıkarmıştır. Bu aktif ve seçiciliği yüksek olan katalizör kullanılarak daha sonra kinetik bir çalışma yapılmıştır. Reaksiyon sıcaklığı artırıldığında $C_{2+}$ seçiciliğinin ve elan/etilen oranının arttığı gözlenmiştir. Ayrıca deneyler sırasında 140 saat boyunca aklivite ve seçicilikte belirgin bir azalma gözlenmemiştir. Bu katalizörün aktivilesi dünyada açık literatürde verilen en aktif ve seçici katalizör olan % 7 Li ağırlık oranında % 19.4 $C_{2+}$ verimi veren Li/MgO ile mukayese edilebilir. Metanın oksidalif kupling (MOK) reaksiyonu ayrıca $YBa_2Cu_3 O_{7-x} La_{1.8} Ba_{0.2} CuO ve La_2 CuO_4$ gibi alkali ve nadir yer elementleri içeren süper-iletken tipi bakır bileşiklerini katalizör olarak kullanarak da incelemiştir. Test yapılan bütün katalizörler X-ışınları ve BET yüzey alanı metodları kullanılarak karakterize edilmiştir.